Для озвучивания третьей части одного из самых прибыльных анимационных проектов последних лет был приглашен основной состав актеров, которые трудились над первым и вторым «Мадагаскаром». Так, в оригинальной англоязычной версии лев Алекс, мечтающий вернуться после Мадагаскара в родной Нью-Йоркский зоопарк, вновь заговорил голосом известного голливудского комика Бена Стиллера. Ближайшего друга Алекса, самца зебры по имени Марти, озвучил Крис Рок, известный россиянам по фильму «Полицейский из Беверли хиллз-2» и сериалу «Все ненавидят Криса».

Виртуальную роль гиппопотамши Глории примерила на себя супруга Уилла Смита, актриса и фотомодель Джада Корен Пинкетт-Смит. Ну а ее экранным возлюбленным, меланхоличным жирафом Мелманом, стал Девид Швиммер, которого весь мир знает как Росса из телесериала «Друзья». Не был забыт и «звезда» предыдущих мультфильмов, король лемуров Джулиан: он продолжил путешествие по Европе с главными героями, по-прежнему говоря голосом одиозного актера Саши Барона Коэна.

События в «Мадагаскаре-3» развиваются так, что на сцене появляются не только старые, но и многочисленные новые герои. Неудивительно, что студия Dreamworks Pictures перед созданием мультфильма провела солидный кастинг среди известных актеров и певцов, желающих влиться в команду «мадагаскарцев». Среди тех, кому повезло, оказалась номинантка на премию «Оскар» 2012 года, исполнительница роли злодейки в драме «Прислуга» Джессика Честейн. Ей выпала честь озвучить самку ягуара Джию, цирковую актрису, покорившую сердце льва Алекса. Коллегу Джии по цирку, уссурийского тигра Виталия, «сыграл» голосом сценарист, актер и режиссер Брайан Кренстон, главный герой сериала «Во все тяжкие».

Русскоязычная версия «Мадагаскара-3» также изобилует известными актерами, приглашенными на озвучание мультфильма. Для россиян Алекс говорит голосом Константина Хабенского, Марти - Оскара Кучеры, Глория - Маши Малиновской, а Мелман - Алексанра Цекало. Короля Джулиана озвучил известный артист дубляжа Андрей Лёвин: его голосом говорят герои мультфильмов «ВАЛЛ-И», «Мухнём на Луну», «Перси Джексон и похититель молний», «История игрушек. Большой побег» и многих других.